在倒置型（p-i-n）钙钛矿太阳能电池（PSCs）中，提高器件效率和稳定性的一个关键挑战是开发新型的空穴传输层（HTL）自组装单分子层（SAM）材料。传统的甲氧基（MeO-）SAM材料由于其强电子供体能力，导致与钙钛矿层的最高占据分子轨道（HOMO）水平不匹配。

苏州大学樊健&王照奎教授团队等人引入了甲基硫基（MeS-）取代基团，作为一种与传统甲氧基相比更优越的自组装分子设计策略。作为软碱，硫原子与铅形成比氧更强的Pb-S键。此外，在CbzPh系列SAM材料中，MeSCbzPh展示了更优的HOMO水平和增强的空穴传输特性。这项工作提供了SAM材料分子设计中一个高度通用的功能取代基团。

MeS-CbzPh HTL基器件实现了26.01%的卓越功率转换效率（PCE），并在最大功率点跟踪（MPPT）1000小时后保持了93.3%的效率。与常用的4PACz基SAM分子系列相比，MeS-4PACz也展现了最佳性能。这项工作为SAM材料的分子设计提供了新的方法和策略，有助于开发高性能的倒置型PSCs。

图1： a) CbzPh、MeO-CbzPh和MeS-CbzPh的化学结构和静电势。 b) CbzPh、MeO-CbzPh和MeS-CbzPh与钙钛矿相互作用的理论模型。 c) CbzPh、MeO-CbzPh和MeS-CbzPh与钙钛矿之间的计算结合能。 d) Pb 4f核心能级光谱的XPS。

图2： a-c) 不同HTLs上钙钛矿前驱体溶液的接触角。 d) 被CbzPh、MeO-CbzPh和MeS-CbzPh覆盖的ITO基底的UPS光谱。 e) 基于UPS测量值的所研究SAM HTLs的能带边缘位置的示意图。

图3： a) CbzPh、MeO-CbzPh和MeS-CbzPh在钙钛矿埋藏界面的理论模型。 b) 沿垂直于基底的方向计算的电荷密度差异。 c) 使用CbzPh、MeO-CbzPh和MeS-CbzPh制造的器件通过横截面KPFM测量。

图4： a) 不同SAM HTL上沉积的钙钛矿薄膜的PL光谱。 b) 不同SAM HTL上沉积的钙钛矿薄膜的DLCP曲线。 c) 不同SAM HTL上沉积的钙钛矿薄膜的tDOS曲线。 d) CbzPh、MeO-CbzPh和MeS-CbzPh制造的器件的Jph-Veff曲线。

图5： a) 在AM 1.5G下的J-V曲线。 b) MeS-CbzPh制造的PSCs的EQE及其积分电流密度。 c) 在最大输出功率点3分钟内稳定的光电流和PCE。 d) 在N2气氛下连续光照下未封装PSCs的MPPT稳定性。 e) 4PACz、MeO-4PACz、MeS-4PACz、CbzPh、MeO-CbzPh和MeS-CbzPh制造的器件的平均PCE分布