固体聚合物电解质（SPE）被认为是解决锂离子电池（LIB）安全问题的潜在解决方案之一。然而，SPE 中的离子传导与液态电解质中的离子传导并不完全相同，它受到宏观尺度上链缠结的多尺度结构效应和微观尺度上紧密 (EO)n -Li+ 螯合效应的限制。

这两种效应耦合在一起，对Li+ 传导起着固定的作用，从而导致低离子电导率（σ）和Li+ 迁移数（tLi+ ）。

在此，厦门大学赵金保团队首次提出了一种多尺度离子传导促进策略即通过引入 1,1,2,2- 四氟乙基-2,2,3,3-四氟丙基醚（TTE）和聚环氧乙烷碳酸酯（SPE1100）解构聚合物溶剂化笼。其中，TTE 可以松散聚合物链的缠结，在不同尺度上消除结构效应的影响，但不会溶解 Li+ 。

因此，带有羰基的 SPE1100 可与 (EO)n 竞争 Li+ 配位，改变 (EO)n -Li+ 的紧密螯合作用，进而改善 PEO 基 SPE 的 Li+ -传输行为，同时提高 σ 和 tLi+ （3.2 × 10−4 S cm−1 ，0.57，25℃）。

图1. PEO 中的紧密 (EO)n-Li+ 相互作用

总之，该工作提出的从松散链缠结入手的多尺度促进方法成功突破 PEO 的多尺度溶剂化结构，改善 PEO 基 SPE 的σ和 tLi+，从而实现电解质室温下的稳定循环。首先，TTE 作为一种非溶剂，不能直接溶解锂盐和传输 Li+，由于 EO 链的松散破坏了聚合物溶剂化笼，因此可以有效改善 PEO 基 SPE 在室温下的离子电导率。使用 TTE 可以建立一个研究模型，在不影响 Li+ 溶剂化结构的情况下，研究 Li+ 在 EO 链行为（尤其是链缠结）上的传输机制。

其次，进一步引入了 SPE1100，以改善 PEO 的 tLi+。因此，该工作首先从大分子和微分子尺度的耦合结构效应出发，探究了 PEO 基 SPE 的离子传导机制。将尺度间的相互影响解耦，然后在单独的尺度上解决瓶颈问题的策略可能会为从根本上改善SPE的离子传输性能提供一种有益方法。

图2. 松散配位效应及电池性能

The deconstruction of a polymeric solvation cage: a critical promotion strategy for PEO-based all-solid polymer electrolytes, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee01188k