论文信息

第一作者:Xu Luo

通讯作者:木士春教授

通讯单位:武汉理工大学

DOI:10.1002/advs.202104846

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氢作为一种可持续的清洁能源,对于解决当前社会面临的环境危机和化石能源供应不足等问题至关重要。在各种制氢方法中,电化学水裂解制氢技术逐渐成为主流。通常,水裂解由两个半反应组成,即阳极析氧反应(OER)和阴极析氢反应(HER)。其中,合理设计高丰度、稳定的OER电催化剂对海水电解具有重要意义。
图1. 球形Ni3S2/Fe-NiPx魔方结构的制备流程示意图。
文章要点1:在本文中,作者设计出一种新型的自牺牲模板策略,即通过铁氰化钾直接刻蚀Ni3S2纳米片,成功利用界面氧化还原反应实现NiFe基普鲁士蓝类似物(NiFe PBA)在Ni3S2上的原位生长形成Ni3S2@NiFe-PBA复合材料。此外,通过磷化处理,可以在泡沫镍上获得由纳米立方体组成球形魔方结构的Ni3S2/Fe-NiPx
文章要点2:测试表明,在碱性海水中,所制备出的Ni3S2/Fe-NiPx作为OER预催化剂时可在500和1000 mA cm–2的大电流密度下分别实现336和351 mV的超低过电位,且表现出超过225 h的显著耐久性,优于此前大多数报导的OER电催化剂。
文章要点3:通过一系列实验表征,可以证实Ni3S2/Fe-NiPx表面的重构,从而原位形成具有丰富氧空位和晶界的Ni(OH)2/Ni(Fe)OOH,表现出优异的OER催化活性。此外,理论计算进一步验证了Ni3S2/Fe-NiPx重构增强OER活性,并揭示出Fe-Ni2P/FeOOH作为活性位点对OER性能的贡献。
图2. 球形Ni3S2/Fe-NiPx魔方结构的微观形貌表征。
图3. 球形Ni3S2/Fe-NiPx魔方结构的XRD与XPS表征。
图4. 在1 M KOH溶液中的电催化OER性能测试。
图5. 在碱性天然海水介质中的电催化OER性能测试。
图6. 球形Ni3S2/Fe-NiPx魔方在电催化过程前后的表征。
图7. 密度泛函理论计算反应路径与自由能。

参考文献

Xu Luo, Pengxia Ji, Pengyan Wang, Xin Tan, Lei Chen, Shichun Mu. Spherical Ni3S2/Fe-NiPx Magic Cube with Ultrahigh Water/Seawater Oxidation Efficiency. Adv. Sci. 2022. DOI: 10.1002/advs.202104846.
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