高压下晶格阻挫的自旋轨道Mott绝缘体Sr3Ir2O7

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发布时间:19-05-2811:52

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阐明强关联d电子引发的各种奇特物理现象一直是现代凝聚态物理的焦点之一,而磁性是其中最重要的物理特性之一。

在高轨道5d 材料中不同相互作用的竞争,包括电子间库仑相互作用、晶体场、洪特耦合能、以及自旋-轨道耦合作用等决定了其宏观物性。在外场扰动下,如压力、温度和电磁场,这些作用既会耦合又有相互竞争,从而使磁性变得更加复杂和有趣。研究高轨道材料中磁性如何随压力(及温度)而改变,发现新的磁有序行为,可以为在微观量子尺度上理解其磁性机制提供重要的基础。北京高压科学研究中心丁阳研究员带领的研究团队发现自旋轨道Mott绝缘体Sr3Ir2O7在高压下出现晶格受挫并导致其长程反铁磁序消失的现象。他们的研究提出晶格自由度在调节5d材料磁性方面起着至关重要的作用。相关研究近期发表于npj Quantum Materials。

5d 高轨道材料中新Mott绝缘态的出现多源于SOC与晶体场耦合和电子-电子的库仑作用,而且由于5d 电子-电子的库仑作用一般在2-3 eV,远小于3d电子的6-8 eV。这些因素导致的结果就是5d 高轨道材料中新Mott 绝缘体的带隙一般较小。再加上SOC与晶体场(~的耦合,即使在较低的压力下,在高轨道材料中也会同时出现磁性相变、金属-绝缘体相变或(及)结构相变。这种低压磁(电)- 弹耦合相变几乎成为高轨道磁性相变的共性。由于多种相变几乎同时发生,这对理解相变的动力学是一个挑战。研究这类问题需要同时测得磁激子、声子谱或是振动光谱及电输运,配合量子多体计算模拟。研究清楚它们之间耦合机制,有助于揭示初始的相变驱动力。

基于上述问题,北京高压科学研究中心丁阳研究员带领的研究团队,利用拉曼、X射线衍射、电输运和多体理论计算等技术方法来研究5d 高轨道材料的典型代表,Sr3Ir2O7以期待阐明5d高轨道材料磁性与物性之间的关系。“Sr3Ir2O77被认为是一个有着较小电荷能隙和磁矩的自旋轨道耦合模特绝缘体。其IrO6正八面体的旋转和沿c轴方向轻微的倾斜会导致其结构对称性的变化。因此Sr3Ir2O7是一个理想的研究其晶格变化如何影响其电磁性质和结构稳定性的对象,”该工作的第一作者张建波博士说到。

图(1):单磁子峰的发现以及其随压力的变化

通过高压低温拉曼他们发现Sr3Ir2O7的单磁子峰随压力而软化并最终消失。原位X射线衍射及拉曼光谱的变化显示出伴随着磁相变伴随的结构相变。电输运的测量又表明磁相变与绝缘金属转变是分离的,没有表现出传统的磁性和Mott绝缘状态之间的相关性。另外他们通过自旋波理论计算表明磁子峰的软化是由于压力减少了四方畸变,而IrO6八面体在c轴方向倾斜度随压力的增加最终导致了单磁子峰的消失。

图(2):Spin-wave理论预测单磁子峰布里渊区中心能量与四面体畸变(q)和IrO6八面体旋转角度(α)之间的函数关系。

“我们的研究表明晶格自由度在决定Sr3Ir2O7的基态中起着至关重要的作用,同时也说明通过压力调控晶体结构来控制材料的电磁特性,成为探索自旋轨道莫特绝缘体中的新量子态的一条有效途径,”丁阳研究员介绍说到。

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