7月12日,Science在线发表了武汉大学高等研究院、化学与分子科学学院雷爱文教授团队关于交流电合成化学的最新研究论文,题为“Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bondtransformations”(程序化交流电优化铜催化C-H键转化反应)。武汉大学高等研究院特聘副研究员曾力、化学与分子科学学院博士生杨庆红、高等研究院硕士王建兴为论文的共同第一作者,雷爱文教授为唯一通讯作者,武汉大学为第一署名单位。
合成电化学新技术是国际纯粹与应用化学联合会(IUPAC)评定的2023年度化学领域十大新兴技术之一。因为其具备绿色、安全和低能耗的特性,合成电化学新技术将有望发展成为新质生产力,用于解决当前基于化石能源驱动的现行生产力产生的环境污染、安全生产风险和高能耗问题。
然而,更多维度的电学参数引入电化学合成反应中会导致可优化的反应条件呈指数级增加,极大增加了研究难度。因此至今为止交流电合成技术仍然处于萌芽阶段,仅有数例简单应用研究见诸报道。
雷爱文教授团队耕耘绿色合成化学超过15年,本项研究首创开发了可编程波形交流电(pAC)合成技术,实现了铜催化的放氢气氧化交叉偶联反应。通过对交流电波形的电学参数(频率、电流和占空比)进行程序编辑可得到定制化的交流电信号。不同编辑模式的电信号不仅促进了电解条件下铜催化剂循环再生,而且分别精准调控铜催化剂形成“铜结合碳自由基物种”和“碳-铜活性物种”。
另外,雷爱文教授团队开发了原位电子顺磁共振波谱-交流电解联用表征技术,首次观测到不同交流电信号动态调控铜催化物种活性的变化规律。基于可编程交流电合成技术,研究团队成功实现了铜催化活化烷烃直接碳氢键氧化偶联反应和氧化双官能团化反应,而这两类反应在传统氧化剂条件和直流电氧化条件下均表现出较差的反应性。
此项研究实现了交流电解环境下金属催化物种精准调控,解决了电合成条件下过渡金属催化剂容易在阴极析出失活而必须用分离池的科学难题。此项研究为一体式电解池条件下,金属催化耦合电催化发展新型合成反应提供可行路径。可编程波形交流电合成技术的出现,将为合成电化学新技术在绿色物质制造等更广泛应用领域提供极大助力,为化学化工绿色化,智能化和高端化提供新的动能。
该工作得到了国家自然科学基金重点项目,国家重点研发计划项目、武汉市科学基金和中国博士后创新人才支持计划等基金的支持。
此次雷爱文教授团队取得的成果为武汉大学化学领域的发展注入了一股强劲动力。作为我国高校最早建立的化学学科之一,武汉大学化学历史悠久,底蕴深厚,著名化学家王星拱教授、曾昭抡院士等前辈曾先后在此任教,对武大化学的建设和发展产生了深远影响。百余年来,武大化学筚路蓝缕,薪火相传,砥砺奋进,为国家培养了大批化学专业人才、科技精英和企业家,其中中国科学院和中国工程院院士16位。
凭借深厚的学术底蕴,强劲的综合实力,学院吸引和聚集了一大批英才俊杰。截至2024年5月,拥有专任教师129人,其中国家级高层次人才70人次,包括中国科学院院士 1 人、教育部高层次人才6人、国家级教学名师1人、国家杰出青年科学基金项目获得者 12人、国家“四青”人才44人次,初步形成了数量质量合理、结构优化的高水平人才队伍。
与此同时,在科研平台建设上,学院也积极加强谋篇布局,现拥有一个国家级实验教学示范中心,六个省部级科研平台,即生物医用高分子材料教育部重点实验室、有机硅化合物及材料工程研究中心、化学电源材料与技术湖北省重点实验室、有机高分子光电功能材料湖北省重点实验室、天然高分子基生物医用材料湖北省工程研究中心和湖北省化学基础学科研究中心,为开展科研攻关提供长期稳定有力的支撑和保障。学院已在合成化学、化学测量学、能源化学、分子医学等基础研究和应用基础研究领域形成特色。
近年来,以能源材料与生命健康为研究重点,学院面向国民经济和社会发展,积极开展高新技术和应用开发的研究,在Science、Nature及其子刊等顶级刊物上发表高水平论文四十余篇,承担四十余项国家级重大重点项目,为我国基础科学和经济发展做出了贡献。
21世纪以来,在世界能源需求日益突出、环境保护意识不断强化、信息技术变革日新月异的时代大背景下,合成电化学新技术正逐渐引起人们的重视和关注。今后,武汉大学科研工作者将继续深耕这一领域,凭借脚踏实地的努力及坚持不懈的创新,将科研成果写在祖国大地上。
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注:文章部分素材来源于武汉大学官网、官微等